中子辐照诱导压力容器钢中磷的偏析
第41卷第1期
2005年.1月79—83页
舍扁学改
ACTAMETALLURGICASINICA
V o1.41NO.1
Jan.2005PP.79—83
中子辐照诱导压力容器钢中磷的偏析木
吕铮¨R.G.Faulkner¨P.E.J.Flewitt)
1)IPTME,LoughboroughUniversity,Loughborough,Leicestershire,LEll3TU,UK
2)StucturalIntegrity,BNFLMagnoxGeneration,BerkeleyCentre,Berkeley,Glos.,GL139 PB,UK
摘要中子辐照引起的核反应堆压力容器钢中磷的晶间偏析是导致核反应堆压力容器脆性断裂的主要因素之一.本文提出了预
测核反应堆压力容器钢中杂质元素(主要是磷)晶间非平衡偏析的溶质拖拽模型，并且与速率理论模型进行了对比.该模型的预测
结果与最近发表的压力容器钢(包括C—Mn和MnMoNi钢)的一些实验数据一致. 关键词辐照，偏析，模拟，铁素体钢
中图法分类号TG142.23文献标识码A文章编号0412—1961(2005)01—0079—05 NEUTRoNIRRADIATIoN—INDUCEDPHoSPHoRUS SEGREGATIoNINREACToRPRESSURE
VESSELSTEELS
Lu1)
,
R.G.ufe一),P.E.,.Flewitt~)
IPTME,L0ughb0r0ughUniversity,L0ughb0r0ugh,Leicestershire,LEll3TU,UK.
StucturalIntegrity,BNFLMagnoxGeneration,BerkeleyCentre,Berkeley,Glos.,GL139PB ,UK.
Correspondent:Z.LulTel:(00)1509231'1.4048}Fax:(oo44)159o9223949}E-maihZheng ************.uk
Manuscriptreceived2004—02—25,inrevisedform2004—06—08 ABSTRACTNeutronirradiation—inducedphosphorusintergranularsegregationinthereactorpres—surevesselsteelsistheoneofmainreasonsresultinginbrittlefractureofthenuclearreactorves se1.
Inthispaper,asolutedragmodelwasproposedtopredictthephosphorusintergranularsegreg ation inreactorpressurevesselsteelsandcomparedwiththeratetheorymode1.Thepredictedresult sshow agoodagreementwithexperimentaldatarecentlypublishedforpressurevesselsteels(CMna nd
MnMoNisteels).
KEYWORDSirradiation,segregation,modeling,ferritesteel
中子辐照引起的核反应堆压力容器钢中磷的晶界偏
析，使晶界结合强度下降，韧脆转变温度上升，增加了材料
发生沿晶脆断的可能性，威胁到核反应堆的安全运行.因
此，对核反应堆压力容器钢中磷的监控和变化趋势预测,
是保证核反应堆安全运行的一个重要方面.
中子辐照引起的偏析是一种非平衡偏析，目前有若干
种方法可用于模拟金属和合金中的合金元素和杂质元素
向晶界的非平衡偏析.Faulkner等人【J曾提出溶质拖
拽模型(solutedragmode1)，这一模型假定点缺陷一溶
质复合体是溶质扩散的主要载体.其它模型则用描述材料
中所有种类的原子和点缺陷扩散的二阶偏微分方程式并
同时求解的方法，即速率理论模型(ratetheory)[引.在
反应压力容器(RPV)中，辐照发生时的高温会引发额外
的平衡偏析在对全部偏析行为进行分析时，必须考虑
这种偏析.
收到初稿日期:2004—02—25，收到修改稿日期:2004—06-08 作者简介：吕铮，男,1970年生，博士
本文对预测中子辐照引起的杂质原子偏析的溶质拖
拽模型进行改进，并应用到各种反应堆压力容器钢中，包括粗晶粒热影响区MnMoNi压力容器钢，埋弧焊金属Mn—MoNi压力容器钢和埋弧焊金属CMn压力容器钢.
1模型描述
为了更加准确地预测中子辐照引起的核反应堆压力
容器钢中磷的偏析行为，在早期工作的基础上，我们进一
步改进了辐照引起的溶质拖拽模型.反应堆的工作温度通常在300℃左右，因此在这个模型中，既考虑了中子辐照
引起的非平衡偏析，也考虑了热引起的平衡偏析.
辐照引起的溶质元素在晶界的最大偏析可以描述为
噶=崤等[焘1.
[+唧(J:1,2【Hp()j.
金属41卷
式中，为辐照引起的溶质sj在晶界最大的偏析,
为溶质在基体中的浓度,E：广为溶质一点缺陷
键合能,G为辐照速率,B为辐照速率修正因子,F
是与点缺陷重组有关的函数，是点缺陷形成能,Ap
为与自间隙原子关联的熵,D.为点缺陷在基体中的扩
散系数,k为Boltzman常数，为绝对温度，为
晶界取向修正因子.溶质在晶界的偏析程度与晶界取向有关，通常大角度晶界偏析比较严重，而在小角度晶界偏析
比较弱.而晶界取向差与晶界能EGB有关.可以写
成:1一exp(~T)，其中z是常数.j.是点缺陷
的沉陷强度(对间隙原子j.=～(簧+～)；对空
位，碍.=,//(簧+,//)，这里P是位错密度,R是晶
粒尺寸).
辐照引起的溶质元素偏析运动学，可以描述为
(t)一一
CS
.
i
R一
一
CGR—C
_exp(,c()
其中,Ds一为点缺陷一溶质复合体的扩散系数,
2为溶质Sj最大富集比率，即/,d为晶界宽
度.在这个模型中，使用了辐照增强的扩散系数Ds=
D()，其中D为没有辐照时的扩散系数,c
为热平衡的空位浓度(:Aexp(-兰LkT)，是空位形
成能)，为辐照引起的空位浓度(：簪).
碳元素对磷的偏析行为具有位点竞争效应即随着基
体中可以自由迁移的碳的增加，磷的偏析受到抑制.在这个模型中，我们假定碳和磷分别先扩散到晶界，然后按照它们与晶界结合能的大小，在晶界处重新分布.即
卜](3)
其中，噶(t)是考虑了位点竞争效应后的晶界浓度,
c是没有考虑位点竞争前t时刻的晶界浓度,Qsj是
偏析能.
在McLean的二元热平衡偏析模型基础上，可以
获得三元热平衡偏析的公式
㈤㈥
热平衡偏析的运动学可以通过与方程(2)类似的关
系式获得.
reactor pressure vessel在速率理论模型中既考虑了平衡偏析，也考虑了非平
衡偏析【2】_这种类型的模型是解一系列同时扩散方程式, 这些方程式描述了晶界区域附近溶质原子和点缺陷浓度
的时间依赖性.这要涉及许多参数，特别是当考虑辐照增
强的扩散时.当采用拟合法时，只能用这样的方法才能得
到好的拟合.
2研究方法
在本项研究中选择的材料是埋弧焊金属C-Mn压力
容器钢[.,，引，埋弧焊金属MnMoNi压力容器钢[.,]和
粗晶粒热影响区(HAZ)MnMoNi压力容器钢_8J1这些材
料已经在很宽的剂量范围和剂量速率受到辐照，它们可以
为模型提供最为可靠的数据.所选材料的成分示于表1.
材料在198—310℃温度范围内经受了不同辐照剂量
和辐照速率的高速热中子辐照.所考虑的辐照速率对于已
知的从热堆芯部到压力容器的剂量速率范围具有代表性(10一一10-1.dpa/s).监测热控制样品以便给出所测量
的磷晶界富集的准确辐照量.辐照的细节见文献『2,7,81.
3研究结果
上面针对由辐照引起的溶质拖拽和平衡晶间偏析的
模型被用来预测上述合金在不同环境下磷的晶界偏析.假
定基体是—Fe，计算所用的数据见表2.
表1合金成分
Table1Alloycompositions
massfraction(,%)
SampleCSiMnSPNiCrMoCu
C—Mn[2
MnMoNi[7]