王
昕，张春丽，任广军，宋恩军
碳纳米管吸附染料甲基橙的性能研究＊
第３７卷第４期２００８年８月
当代化工
ＣｏｎｔｅｍｐｏｒａｒｙＣｈｅｍｉｃａｌＩｎｄｕｓｔｒｙ
Ｖｏ１．３７，Ｎｏ．４Ａｕｇｕｓｔ，２００８
摘要：研究了碳纳米管对水中甲基橙的吸附去除性能，结果表明：纯化的碳纳米管对水中甲
基橙的去除效果明显高于未纯化的碳纳米管，当其用量为０．１ｇ时，纯化的碳纳米管对水中甲基橙的吸附去除率达到８８．５％；纯化的碳纳米管对水中甲基橙的吸附在６０ｍｉｎ达到平衡；溶液ｐＨ值对水中甲基橙的去除有一定的影响，在酸性和中性条件下的去除率大于碱性。平衡吸附量ｑｅ与平衡质量浓度ρｅ之间的关系符合Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ和Ｌａｎｇｍｕｉｒ等温吸附方程所描述的规律。关
键
词：
碳纳米管；纯化；吸附；甲基橙；等温线
中图分类号：
ＴＱ０２８．１＋５文献标识码：Ａ文章编号：１６７１－０４６０
（２００８）０４－０３７５－０４随着染料工业的发展，其生产废水已成为主要的水体污染源。印染废水具有颜深，ＣＯＤ、
ＢＯＤ值较高，组成复杂多变，分布面广等特点［１］。
目前常用的处理印染废水的方法都有不同的局限性，如化学沉淀法处理印染废水会产生大量的难以处理的泥渣；生物法虽然运行成本低，但不能使染料废水完全脱，且对微生物有毒副作用。而吸附法作为一种重要的物理化学方法，在处理包括印染废水的有机物污染废水中有着广泛的应用［２］。
自１９９１年日本ＮＥＣ公司的Ｉｉｊｉｍａ
［３］
发现碳
纳米管（ＣＮＴ）并能够批量生产以来［４］，ＣＮＴ这种新型材料在性能和应用方面得到了广泛的研究。它具有很高的力学性能，独特的电子性能，大的长径比和高的化学稳定性和较大的比表面等优点，使其在很多方面具有广阔的应用前景。近年来，也有人将碳纳米管应用于环境保护领域，
Ｌｏｎｇ等［５］研究发现ＣＮＴ对二恶英污染物具有优异的吸附效能，Ｌｉ等［６］用碳纳米管吸附溶液中的Ｐｂ２＋也取得了满意的效果，表明了ＣＮＴ在吸附
去除水中污染物方面具有潜在的应用价值。但有关ＣＮＴ去除水中染料的研究报道较少。本文研
究了纯化的碳纳米管对染料甲基橙的吸附性能。
１
实验部分
１．１
实验仪器与药品
ＨＹ—４调速多用恒温振荡器；７２１分光光度
计；８００型离心沉淀器；ＰＨＳ－３Ｃ型酸度计。
碳纳米管；甲基橙；硝酸；盐酸；氢氧化钠等。试剂均为分析纯，并用二次蒸馏水配成所需溶液。
１．２碳纳米管的纯化
取１ｇ碳纳米管粗品于三颈瓶中，加入１５０ｍＬ
浓硝酸于１４０℃回流１ｈ，放冷，滤去多余的酸，用二次蒸馏水洗涤所得的碳纳米管直至滤液的
ｐＨ值为７，洗净的碳纳米管在１００℃干燥８ｈ，
备用。
１．３吸附实验方法
在一组１００ｍＬ碘量瓶中，分别加入２５ｍＬ，
５０ｍｇ／Ｌ的甲基橙溶液，再分别加入准确称量的
碳纳米管，在给定温度下，以１５０ｒ・ｍｉｎ－１振荡一定时间，离心１０ｍｉｎ后取上层清液，测定其中甲
基橙的残留量（甲基橙的分析采用分光光度法，最大吸光波长为４７０ｎｍ），计算碳纳米管对甲基橙的吸附去除率。
＊基金项目：辽宁省教育厅基金资助项目
（Ｎｏ．０５Ｌ３６７）收稿日期：２００８－０６－０２修订日期：２００８－０６－１７作者简介：王昕（１９７１—），女，辽宁沈阳人，副教授，１９９３年毕业于东北师范大学化学专业，已发表论文１０余篇，现主要从事水污染
治理技术方面的研究。Ｅ－ｍａｉｌ：ｒｇｊｈｊｘ＠１６３．ｃｏｍ。
（沈阳理工大学环境与化学工程学院，辽宁沈阳１１０１６８）
２结果与讨论
２．１碳纳米管用量对甲基橙去除率的影响在一组装有２５ｍＬ质量浓度为５０ｍｇ／Ｌ，ｐＨ值为７的甲基橙溶液的碘量瓶中加入０．０３、０．０５、０．０８、０．１、０．１５、０．２ｇ的碳纳米管，在２５℃条件下振荡６０ｍｉｎ，离心分离后分析溶液中剩余甲基橙的浓度，考察未纯化的碳纳米管和纯化的碳纳米管用量对甲基橙去除率的影响，结果如图１所示。
图１碳纳米管用量对甲基橙去除率的影响
Ｆｉｇ．１Ｅｆｆｅｃｔｏｆｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｓａｍｏｕｎｔｏｎｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｅｌｉｍｉｎａｔｉｏｎ
由图１可知，未纯化的碳纳米管对甲基橙的去除率较低，其用量为０．２ｇ时，去除率也只有百分之三十几。而经过纯化的碳纳米管对甲基橙的去除率明显提高，且随着用量的增加而增加。这主要是因为碳纳米管经纯化后，一方面在其表面产生了大量官能团，另一方面纯化使ＣＮＴ表面积增加［６］，这些均有利于提高其吸附性能。
从图１中还可以看出，当纯化的碳纳米管用量为０．１ｇ时，甲基橙在其上的吸附去除率达到８８．５％，当继续增加其用量时，甲基橙的吸附去除率上升缓慢，这主要是由于吸附达到平衡所致。因此，在此条件下纯化的碳纳米管用量选用０．１ｇ为宜。
２．２振荡时间对甲基橙去除率的影响
在装有２５ｍＬ，５０ｍｇ／Ｌ的甲基橙溶液的５个２５０ｍＬ碘量瓶中，各加入０．１ｇ纯化的碳纳米管，在ｐＨ值为７，温度为２５℃条件下振荡不同时间，离心分离后分析溶液中剩余甲基橙的浓度，结果如图２所示。
由图２可知，纯化的碳纳米管对水中甲基橙的吸附去除速度较快，在吸附开始的前３０ｍｉｎ之内，吸附去除率迅速上升，其值达到总吸附去除率的７０％～８０％，３０ｍｉｎ之后随着时间的延长，吸附去除率上升缓慢，在６０ｍｉｎ时吸附基本达到平衡。这种现象可能是因为开始快吸附是一种表面作用，吸附速度较大，接着的慢吸附则是水中甲基橙向碳纳米管的内部迁移、扩散，这一过程的速度较小。因此，本实验吸附振荡时间选择６０ｍｉｎ。
reaction研究图２震荡时间对甲基橙去除率的影响
Ｆｉｇ．２Ｅｆｆｅｃｔｏｆｐｖｉｂｒａｔｉｏｎ－ｔｉｍｅｏｎｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｅｌｉｍｉｎａｔｉｏｎ
２．３溶液ｐＨ值对甲基橙去除率的影响
在５个２５０ｍＬ碘量瓶中分别加入质量浓度为５０ｍｇ／Ｌ的甲基橙溶液２５ｍＬ，用盐酸和氢氧化钠分别调节溶液的ｐＨ值为３、５、７、９、１１，然后再分别加入０．１纯化的碳纳米管，在２５℃
条件下振荡６０ｍｉｎ，离心分离后分析溶液中剩余甲基橙的浓度，考察溶液ｐＨ值对甲基橙去除率的影响，结果见图３所示。
图３溶液ｐＨ值对甲基橙去除率的影响Ｆｉｇ．３ＥｆｆｅｃｔｏｆｐＨｏｎｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｅｌｉｍｉｎａｔｉｏｎ
图３表明：当溶液ｐＨ值＞７时，纯化的碳纳米管对水中甲基橙的吸附去除率明显下降。溶液
３７６当代化工第３７卷第４期
ｐＨ值在３～７的范围内，其对甲基橙的吸附效果非常好，去除率在９０．０％以上。考虑废水排放的ｐＨ值标准为６～９，实验选择吸附ｐＨ值为７。２．４温度对甲基橙去除率的影响
在５个装有２５ｍＬ质量浓度为５０ｍｇ／Ｌ，ｐＨ值为７的甲基橙的碘量瓶中加入０．１纯化的碳纳米管，分别在２０、２５、３０、３５、４０℃条件下振荡６０ｍｉｎ，离心分离后分析溶液中剩余甲基橙的浓度，结果见图４所示。
图４温度对甲基橙去除率的影响
Ｆｉｇ．４Ｅｆｆｅｃｔｏｆｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｏｎｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｅｌｉｍｉｎａｔｉｏｎ
由图４可以看出，在所测的温度范围内，纯化的碳纳米管对水中甲基橙的吸附去除率随温度的升高而略有下降。表明吸附为放热过程，温度降低有利于吸附的进行。
２．５碳纳米管吸附甲基橙的吸附等温线
在温度为２５℃条件下，测定不同平衡浓度时甲基橙在纯化的碳纳米管中的吸附量，以吸附量ｑｅ对平衡时水中甲基橙的浓度ρｅ作图，得到等温吸附曲线，如图５所示。可知，随着甲基橙平衡浓度的增大，平衡吸附量增加。
图５吸附等温线（２５℃）
Ｆｉｇ．５Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｉｓｏｔｈｅｍｓｏｆｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｓａｔ２５℃
采用Ｌａｎｇｍｕｉｒ等温方程和Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ等温方程对图５实验数据进行回归处理。
（１）Ｌａｎｇｍｕｉｒ等温方程
式中：ｑｅ——
—平衡吸附量，ｍｇ／ｇ；
ρｅ——
—吸附平衡浓度，ｍｇ／Ｌ；
Ｑ０——
—Ｌａｎｇｍｕｉｒ常数，ｍｇ／ｇ
ＫＬ——
—Ｌａｎｇｍｕｉｒ常数，Ｌ／ｍｇ。
（２）Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ等温方程
式中：ＫＦ——
—Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ常数，［（ｍｇ／ｇ）・（ｌ／ｍｇ）１／ｎ］；
ｎ——
—Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ常数。
回归得出的Ｌａｎｇｍｕｉｒ和Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ等温方程参数见表１。
表１纯化的碳纳米管对甲基橙的吸附等温方程参数Ｔａｂｌｅ１Ｉｓｏｔｈｅｒｍｅｑｕａｔｉｏｎｐａｒａｍｅｔｅｒｏｆｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｏｎｐｕｒｉｆｉｅｄｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｓ
由表１可知，回归结果呈良好的线性关系，表明Ｌａｎｇｍｕｉｒ等温方程和Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ等温方程都能很好地描述纯化的碳纳米管对甲基橙的吸附。３结论
（１）纯化的碳纳米管对水中甲基橙的去除效果明显高于未纯化的碳纳米管，当其用量为０．１ｇ时，纯化的碳纳米管对水中甲基橙的吸附去除率达到８８．５％。
（２）纯化的碳纳米管对水中甲基橙的吸附在６０ｍｉｎ达到平衡。溶液ｐＨ值对水中甲基橙的去除有一定的影响，在酸性和中性条件下的去除率大于碱性；温度升高，水中甲基橙的去除率略有下降。
（３）平衡吸附量ｑｅ与平衡质量浓度ρｅ之间的关系符合Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ和Ｌａｎｇｍｕｉｒ等温吸附方程所描述的规律。
参考文献
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２００８年８月
Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程Ｌａｎｇｍｕｉｒ方程
ＫＦｎＲ２Ｑ０ＫＬＲ２
２．３８５１．５２１０．９８５６３６．７８２０．０３８０．９７４２
（下转第３８１页）
ＳｔｕｄｙｏｎｔｈｅＡｄｓｏｒｐｔｉｏｎｏｆＭｅｔｈｙｌＯｒａｎｇｅＦｒｏｍＡｑｕｅｏｕｓＳｏｌｕｔｉｏｎｂｙＣａｒｂｏｎＮａｎｏｔｕｂｅｓ
ＷＡＮＧＸｉｎ，ＺＨＡＮＧＣｈｕｎ－ｌｉ，ＲＥＮＧｕａｎｇ－ｊｕｎ，ＳＯＮＧＥｎ－ｊｕｎ
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ＬｉａｏｎｉｎｇＳｈｅｎｙａｎｇ１１０１６８，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｓｔｕｄｙｉｎｇｔｈｅｒｅｍｏｖｉｎｇｅｆｆｅｃｔｏｆｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｓｏｎｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｆｒｏｍａｑｕｅｏｕｓｓｏｌｕｔｉｏｎ，ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｈｏｗｅｄｔｈａｔｔｈｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｂｅｈａｖｉｏｒｏｆｐｕｒｉｆｉｅｄｃａｒｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｓｏｎｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｗａｓｍｕｃｈｂｅｔｔｅｒｔｈａｎｒａｗｃａｒ－ｂｏｎｎａｎｏｔｕｂｅｓ．Ｗｈｉｌｅｄｒｏｐｐｉｎｇ０．１ｇ，８８．５％ｏｆｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｗａｓａｄｓｏｒｂｅｄ．Ｔｈｅａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｏｆｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅｒｅａｃｈｅｄｂａｌａｎｃｅ６０ｍｉｎｕｔｅｓｌａｔｅｒ．ＴｅｍｐｅｒａｔｕｒｅａｎｄｐＨｈａｖｅａｌｉｔｔｌｅｅｆｆｅｃｔｏｎｔｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆｍｅｔｈｙｌｏｒａｎｇｅ．ＴｈｅｒｅｉｓａｌｉｔｔｌｅｂｅｔｔｅｒｒｅｍｏｖａｌｉｎａｃｉｄａｎｄｐＨ＝７ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｔｈａｎａｌｋａｌｉｎｅｃｏｎｄｉｔｉｏｎ．Ｔｈｅｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐｂｅｔｗｅｅｎａｄｓｏｒｂｉｎｇｃａ－ｐａｃｉｔｙ（ｑｅ）ａｎｄｅｑｕｉｌｉｂｒｉｕｍｍａｓｓｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ（ρｅ）ｉｓｉｎａｃｃｏｒｄａｎｃｅｗｉｔｈｔｈｅｉｓｏｔｈｅｒｍａｌａｄｓｏｒｐｔｉｏｎｅｑｕａｔｉｏｎｓｏｆＦｒｅｕｎｄｌｉｃｈａｎｄＬａｎｇ
ｍｕｉｒ．
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ＢＡＩＳｈｅｎ－ｇｊｕｎ，ＤＡＩＭｉｎ，ＭＡＺｈｏｎｇ－ｔｉｎｇ，ＬＥＩＢｉｎｇ，ＨＡＮＹｕｎ，ＱＩＡＮＺｈｅｎｇ
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ＸｉｎｊｉａｎｇＫａｒａｍａｙ８３４０００，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｉｎｔｈｉｓｐａｐｅｒ，ｔｈｅＨＩＧＥＥｐｒｉｎｃｉｐｌｅａｎｄｓｙｎｔｈｅｓｉｓｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｌｕｂｒｉｃａｔｉｎｇｏｉｌｄｅｔｅｒｇｅｎｔａｒｅｃｏｎｎｅｃｔｅｄｗｉｔｈｅａｃｈｏｔｈｅｒ，ｔｈｅｎ，ｔｈｅｐｒｏｃｅｓｓａｎｄｓｙｎｔｈｅｓｉｓｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆＨＩＧＥＥｒｅａｃｔｏｒｕｓｅｄｔｏｐｒｅｐａｒｅｉｎ－ｓｉｔｕｏｖｅｒｂａｓｅｄｃａｌ－ｃｉｕｍｐｅｔｒｏｌｅｕｍｓｕｌｆｏｎａｔｅｌｕｂｒｉｃａｔｉｎｇｏｉｌｄｅｔｅｒｇｅｎｔａｒｅｉｎｔｒｏｄｕｃｅｄｈｅｒｅ．Ａｔｔｈｅｓａｍｅｔｉｍｅｒｅａｃｔｉｏｎｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓｏｆｐｒｅｐａｒｉｎｇｔｈｅｏｖｅｒｂａｓｅｄｃａｌｃｉｕｍｐｅｔｒｏｌｅｕｍｓｕｌｆｏｎａｔｅａｒｅｏｂｓｅｒｖｅｄ．Ｔｈｅｏｂｓｅｒｖａｔｉｏｎｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔ，ｔｈｅｃａｒｂｏｎａ－ｔｉｏｎｒｅａｃｔｉｏｎｃａｎｂｅｆｉｎｉｓｈｅｄｉｎ４０￣６０ｍｉｎｕｔｅｓｗｉｔｈｔｈｅｇａｓｓｐｅｅｄｒａｎｇｅｉｎｇｆｒｏｍ２００Ｌ／ｈｔｏ３５０Ｌ／ｈ．Ｐｒｏｄｕｃｔｐｒｏｐ－ｅｒｔｙｉｓｂｅｔｔｅｒｃｏｍｐａｒａｅｄｔｏｔｈｅｐｒｏｄｕｓｔｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｕｎｄｅｒｏｔｈｅｒｃｏｎｄｉｔｉｏｎｗｈｅｎｔｈｅｗａｔｅｒｄｏｓａｇｅｉｓｚｅｒｅｏ．Ｗｈｅｎｔｈｅｗａｔｅｒｄｏｓａｇｅｉｎｃｒｅａｓｉｎｇｔｈｅｂａｓｅｎｕｍｂｅｒｉｓｄｒｏｐｐｅｄａｎｄｋｉｎｅｍａｔｉｃａｌｖｉｓｃｏｓｉｔｙａｎｄｔｕｒｂｉｄｉｔｙａｒｅｉｎｃｒｅａｓｉｎｇ．Ｂｙｅｘ－ｐｅｒｉｍｅｎｔｔｈｅｏｐｔｉｍａｌｄｏｓａｇｅｏｆｐｒｏｍｏｔｅｒｉｓ８￣１５ｐｅｒｃｅｎｔ．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ＨＩＧＥＥ；Ｃａｌｃｉｕｍｐｅｔｒｏｌｅｕｍｓｕｌｆｏｎａｔｅ；Ｄｅｔｅｒｇｅｎ；Ｃａｒｂｏｎａｔｉｏｎ；Ｐｒｏｍｏｔｅｒ
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